具有双发射信号的电位分辨电化学发光 (ECL) 系统的开发为复杂样品中准确可靠的测定带来了巨大希望。然而，此类系统的实际应用受到不同发光体或共反应物之间不可避免的相互作用和不匹配的阻碍。

近日，武汉理工大学Liuyong Hu，华中师范大学Wenling Gu，Chengzhou Zhu首次通过精确调整M−N−C单原子催化剂(SACs)的氧还原性能，提出了一种以内源溶解O₂为辅反应物的双电位分辨鲁米诺电化学发光体系。

文章要点

1）利用先进的原位监测和理论计算，研究人员阐明了通过中心金属物种调节选择性和高效地激活溶解氧的复杂机制。这种调制导致羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O₂^·−)的受控生成，从而分别触发阴极和阳极鲁米诺电化学发光。精心设计的 Cu−N−C SAC 具有适度的亲氧性，能够同时生成·OH 和 O₂^·−，从而促进双电位分辨 ECL。

2）作为概念验证，研究人员采用主成分分析统计方法根据双电位 ECL 信号的输出来区分抗生素。因此，这项工作通过精确调控活性中间体，为构建基于单一发光体和共反应物的潜在可解析 ECL 平台建立了新途径。

参考文献

Yan Zhou, et al, Regulating Reactive Oxygen Species over M−N−C Single-Atom Catalysts for Potential-Resolved Electrochemiluminescence, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02986

https://doi.org/10.1021/jacs.4c02986