调整金属-氮-碳电催化剂的活性位点结构最近引起了越来越多的兴趣。

近日，南方科技大学Hsing-Lin Wang，Yang-Gang Wang报告了一种自下而上的合成策略，其中 N_xC_42−x (x = 1, 2, 3, 4) 的原子调控 N 掺杂多环芳烃 (NPAH) 用作配体，以允许调整活性位点的结构M−N_x 并建立结构和电催化性能之间的相关性。

文章要点

1）基于合成过程、详细表征和DFT计算结果，构建了Fe₁−N_x/RGO催化剂中N_x−Fe₁−N_x的活性结构。

2）结果表明，Fe₁−N₄ 部分周围额外的不配位 N 原子破坏了 π 共轭 N_xC_42−x 配体，从而导致 Fe₁−N₄ 部分中的电子态更加局域化，并具有优异的催化性能。特别是，Fe₁−N₄/RGO 表现出优化的 ORR 性能，E_1/2 增加了 80 mV，J_k 在 0.85 V 时提高了 18 倍（与 Fe₁−N₁/RGO 相比）。

这种利用 N-PAH 的合成策略对于增强金属-氮-碳电催化剂制备的可控性具有重要前景。

参考文献

Shaoqing Chen, et al, Synthesis of Metal−Nitrogen−Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01770

https://doi.org/10.1021/jacs.4c01770