电催化还原氮氧化物（NOxRR）是能够维持氮循环平衡的方法。但是，如何实现NOxRR的利用是个挑战。这其中的部分原因是NOxRR的反应机理非常复杂，而且受到实验条件（pH和电极电势）的影响。

有鉴于此，清华大学李隽教授、南方科技大学王阳刚教授等对拟酶结构的铁单原子催化剂（Fe–N₄–C）进行研究，发现NOxRR催化反应的选择性来自一氧化氮还原的第一步。

主要内容

（1）

通过约束分子动力学（MD）模拟与准平衡近似进行结合，在模拟计算的过程中考虑电极电势和pH对反应自由能的影响，并对这种影响提出定量的预测。而且，进一步开发在较宽pH势窗口的含氮产物和N–N偶联产物之间选择性的系统热图（Systematic heat map），该热图和NOxRR的实验观察结果相符。

（2）

这项研究能够对电催化界面的真实情况进行模拟，而且定量的对界面效应进行评估。这项研究的结果为设计实验从而将NOx选择性的还原为目标产物提供有价值的帮助与指导。

参考文献

Sheng−Jie Qian, Hao Cao, Yang−Gang Wang*, and Jun Li*, Controlling the Selectivity of Electrocatalytic NO Reduction through pH and Potential Regulation on Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00827

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00827