核反应堆的发展需要使用含有铀和钚氧化物的混合氧化物燃料，而PuO_2–x在1800 K以上的高温行为和结构仍未被探索。近日，阿贡实验室Stephen K. Wilke通过高达3000 ± 50 K的熔融转变来测量PuO_2–x的原子结构，其中O/Pu的范围为1.57至1.76。

本文要点：

1) 作者使用机器学习原子间势和密度泛函理论开发了与X射线数据一致的液体结构模型。熔融PuO_1.76含有一定程度的共价Pu–O键，其由Pu 5f和O 2p轨道的简并性表示。

2) 该液体与熔融的CeO_1.75同晶，并且当考虑到Pu和Ce氧化电位的差异时，后者是一种非放射性、无毒的结构替代物。这些特性为与反应堆安全设计建模提供了重要指导。

参考文献：

Stephen K. Wilke et.al Plutonium oxide melt structure and covalency Nature Materials 2024

DOI: 10.1038/s41563-024-01883-3

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01883-3