使用可再生能源通过电化学方法闭合碳和氮循环,将量大或有害的原料转化为高价值的含碳或含氮化学品,有望改变全球能源格局。然而,迄今为止,有效的转化途径大多是通过独立还原CO2或NO3−来实现的。由于找不到有效的催化剂,合成复杂的C-N化合物仍然存在着转化效率低的问题。
近日,北京航空航天大学郭林教授,Jianxin Kang,Li-Min Liu成功地构建了非晶态铋−氧化锡纳米片状催化剂,用于合成尿素。
文章要点
1)通过*NO2的对称匹配HOMO和*CO2的LUMO进行的CN−N耦合被证实比基于*CO的传统替代方案更有利。
2)非晶态催化剂中Bi的低氧化态导致CO2和NO3−的适度吸附和活化,在−0.4 V vs RHE电位下,尿素合成具有总体突出的较高的法拉第效率(78.36%)、氮选择性(90.41%)和碳选择性(95.39%)。
这项工作和相关的见解为未来以CO2为原料可持续合成各种C-N化合物铺平了道路。
参考文献
Xiangyu Chen, et al, Amorphous Bismuth−Tin Oxide Nanosheets with Optimized C−N Coupling for Efficient Urea Synthesis, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c03156
https://doi.org/10.1021/jacs.4c03156