由于Cu催化剂能够生成多碳产物，因此Cu催化剂在电催化还原CO₂领域具有显著前景。将Cu电极修饰分子从而调控表面催化位点附近的微环境，是一种简单并且方便的策略能够改善Cu催化剂对特定反应路径。虽然这种策略非常有效，但是人们研究这种催化反应机理的实验技术非常罕见，导致人们对于表面修饰分子起到的作用的认识并不清楚。

有鉴于此，奥胡斯大学Alonso Rosas-Hernández等报道N杂环卡宾-碳二亚胺修饰Cu催化剂，在电催化还原CO₂的反应中实现了显著的多碳产物催化活性，其性能比没有修饰这种分子的Cu催化剂提高一个数量级。

主要内容

（1）

将这种复合结构催化剂应用于气体扩散电极的电解槽，多碳产物的选择性达到58 %，部分电流密度达到80 mA cm^-2。研究发现生成多碳产物的选择性与电催化反应过程中生成表面中间体过程的表面电荷累积现象密切相关。

（2）

通过XPS表征，作者发现分子修饰起到的作用是改变Cu电极的电子结构，改善表面CO的稳定性。通过原位Raman光谱表征验证电催化反应过程中的中间体聚集物种，说明CO容易结合在Cu的台阶位点，从而有助于C-C偶联反应的发生。这项研究展示了催化剂的分子表面修饰策略对于电催化CO₂还原反应的重要作用，而且发现表面电荷是多碳产物选择性的重要描述符。

参考文献

Kirstine Nygaard Kolding, Matias Bretlau, Siqi Zhao, Marcel Ceccato, Kristian Torbensen, Kim Daasbjerg, and Alonso Rosas-Hernández*, NHC-CDI Ligands Boost Multicarbon Production in Electrocatalytic CO₂ Reduction by Increasing Accumulated Charged Intermediates and Promoting *CO Dimerization on Cu, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c14306

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c14306