Cu2O作为还原CO2的电催化剂面临的一个问题和挑战是Cu(I)物种发生还原,导致产物选择性低,并且催化剂容易失活。
有鉴于此,东南大学张一卫、余慧军等首次通过自下而上的方法构筑Cu(0)/Cu(I)凸面界面,Cux@Cu2O凸面球,在电催化还原CO2表现优异的性能。
通过调节水热反应的时间,界面能够动态调节,并且导致CO2电催化反应的产物能够在C1和C2之间变化。其中,水热反应4 h得到Cu0.25@Cu2O凸面球形成Cu(0)/Cu(I)界面,从而得到最高的C2产物选择性(90.5 %)。
原位FTIR光谱表征以及DFT理论计算结果说明Cu(0)/Cu(I)界面能够降低生成乙烯或乙醇的反应能垒,增加*CO吸附物种的覆盖度,从而提高*CO二聚反应的机会。这项工作发展了如何合理的将价态敏感电催化剂实现制备高附加值产物。
参考文献
Huan Liu, Chenghan Yang, Tong Bian, Huijun Yu, Yuming Zhou, Yiwei Zhang, Bottom-up Growth of Convex Sphere with Adjustable Cu(0)/Cu(I) Interfaces for Effective C2 Production from CO2 Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202404123
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202404123