ACS Catal:光催化甲烷转化反应过程水分子的作用
纳米技术 纳米 2024-05-06

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东京都立大学Fumiaki Amano等报道甲烷光催化转化制备乙烷和氢气反应,发现水蒸气能够增强流动相的修饰金属助催化剂的Ga2O3光催化反应性能。

主要内容

(1)

考察了多种修饰Pd或Rh-Cr氧化物(制氢的助催化剂)的光催化剂氧化物(Ga2O3, NaTaO3:La, SrTiO3:Al, AgTaO3)。通过ESR分析发现,对于Ga2O3,NaTaO3:La,SrTiO3:Al,AgTaO3几种光催化剂,单电子的水氧化反应生成·OH自由基是活化CH4的生成C2H6和CO2的活性物种。但是,分解水生成的过氧自由基中间体物种作为生成氧气而不是活化甲烷。

(2)

对于甲烷的活化,光催化剂的离子化电势(价带顶和间隙表面态)足够水分子单电子转移生成·OH。这项研究说明光催化剂的表面能级对于水分子存在进行甲烷活化的重要作用。

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参考文献

Fumiaki Amano*, Kosuke Beppu, and Yoshihisa Sakata, Methane Activation through Single-Electron Transfer from Water Molecules to the Surface States of Semiconductor Photocatalysts, ACS Catal. 2024, 14, 7788–7794

DOI: 10.1021/acscatal.4c00984

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c00984


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