ACS Catal:Plasma催化Cu/UiO-66-NH2甲烷氧化的机理
纳米技术 纳米 2024-05-06

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人们研究发现非热plasma效应能够在温和条件将CH4和CO2转化为液态产物,但是如何控制液体产物的选择性,如何调控中间体物种的类型仍十分巨大的挑战。

有鉴于此,中国石油大学吴明铂、吴文婷、利物浦大学屠昕等报道在介电放电非热Plasma反应器内使用10 % Cu/UiO-66-NH2作为催化剂,实现了53.4 %的液体产物选择性,其中C2+氧化物占到总体液相产物的60.8 %。

主要内容

(1)

通过原位Plasma耦合FTIR表征,说明Cu有助于切断表面吸附COOH物种,生成*CO,并且有助于转移到表面Cu纳米粒子上。结合在表面的*CO随后通过C-C偶联和加氢反应生成乙醇。

(2)

通过进一步FTIR表征和1H NMR表征,说明原位生成的表面*CO物种比气相CO物种更容易促进C-C偶联和生成液相C2+产物。这项研究工作有助于理解温和条件plasma催化CO2氧化CH4生成C-C偶联和液相C2+产物的机理。这些研究结果有助于设计高效催化剂,有利于发展可持续方式制备燃料和化学品的技术。

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参考文献

Chong Qi, Yifu Bi, Yaolin Wang, Hong Yu, Yuanyu Tian, Peijie Zong, Qinhua Zhang, Haonan Zhang, Mingqing Wang, Tao Xing, Mingbo Wu*, Xin Tu*, and Wenting Wu*, Unveiling the Mechanism of Plasma-Catalyzed Oxidation of Methane to C2+ Oxygenates over Cu/UiO-66-NH2, ACS Catal. 2024, 14, 7707–7716

DOI: 10.1021/acscatal.4c00261

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c00261


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