Angew:非金属plasmonic光催化剂还原CO2制备C2H6
纳米技术 纳米 2024-05-08

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非金属plasmonic光催化剂的氧空穴能够降低CO2还原的能垒,显著提高C1中间体的产量,因此提高生成C2的功能。但是氧空穴有可能将C1中间体物种氧化。

有鉴于此,安徽大学袁玉鹏、Liteng Ren、阜阳师范大学李慧泉提出了“光电子注入”策略,将光电子注入策略应用于保护W18O49/ZIS plasmonic光催化剂(W/Z)中W18O49的氧空穴。

主要内容

(1)

由于光电子有助于W18O49形成含有多个电子的微环境,因此增强W18O49的热电子激发能力,增加热电子寿命。通过原位XPS表征和飞秒瞬态吸收光谱表征验证。

(2)

DFT理论计算结果说明修饰氧空穴的W/Z光催化剂改善CO2吸附,激活生成*CO中间体,降低生成*COH的能垒(0.054 eV)和随后的*CO-COH偶联反应能垒(0.574 eV)。随后的加氢催化反应说明*CH2CH2加氢能垒(0.108 eV)低于*CH2CH2脱附生成C2H4的能垒(0.277 eV),因此有助于生成C2H6。在可见光照射下,W/Z光催化生成C2H6的速率达到653.6 μmol g-1 h-1,而且C2H6的选择性达到90.6 %。这项工作有助于设计能够选择性生成C2+的plasmonic光催化剂。

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参考文献

Liteng Ren, Xiaonan Yang, Xin Sun, Yuling Wang, Huiquan Li, Yupeng Yuan, Cascaded *CO‐*COH Intermediates on a Nonmetallic Plasmonic Photocatalyst for CO2‐to‐C2H6 with 90.6% Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202404660

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202404660

 


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