研究多孔材料的结构-性能关系具有多种多样的科学意义，尤其是对多孔吸附材料的研究领域。修饰配体的金属氧化物团簇通过特定堆叠方式能够产生本征的孔结构，因此具有精确可控的原子结构和长程排列结构，可以作为具有前景的多孔吸附材料。

有鉴于此，西北大学Omar K. Farha、京都大学Susumu Kitagawa、华南理工大学王兴杰等报道发展了一系列含有不同配体结构的Ti₈Ce₂-oxo多孔材料，并且研究这些材料的吸附性质。

主要内容

（1）

研究发现Ti₈Ce₂-BA（BA=苯甲酸）具有非常独特的两步CO₂吸附现象，而且吸附脱附行为产生回滞吸附环，这项研究拓展了金属氧团簇吸附材料行为的种类。作者发现不饱和Ce(IV)位点导致这种两步吸附效果。此外，当在苯甲酸的邻位或者对位引入亲电性的氟原子，有助于控制吸附的门控效应和逐步吸附能力。通过先进的表征技术系统研究说明产生这种独特多步吸附行为的原因。

（2）

这项研究说明CO₂和Ce之间具有非常强的Lewis酸碱相互作用，而且能够导致配体的结构发生改变。氟原子影响Ce的Lewis酸性，从而改变多步吸附过程中门的压力。这项研究有助于深入理解金属氧化物团簇的结构柔性，而且深入展示了主客体相互作用的独特现象。本文研究有助于发展和设计新型吸附材料，而且有助于理解结构-性质的基本关系。

参考文献

Xingjie Wang*, Haomiao Xie, Debabrata Sengupta, Fanrui Sha, Ken-ichi Otake, Yongwei Chen, Karam B. Idrees, Kent O. Kirlikovali, Florencia A. Son, Meng Wang, Junli Ren, Justin M. Notestein, Susumu Kitagawa*, and Omar K. Farha*, Precise Modulation of CO₂ Sorption in Ti₈Ce₂–Oxo Clusters: Elucidating Lewis Acidity of the Ce Metal Sites and Structural Flexibility, J. Am. Chem. Soc. 2024  

DOI: 10.1021/jacs.4c01092

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01092