ACS Catal:Zn/Ce-ZSM-5低温催化CH4和CO2偶联制备乙醇
纳米技术 纳米 2024-05-26

在低温条件将CH4和CO2热催化偶联制备C2氧化物受到人们广泛关注,但是该反应在热力学上并没有优势,导致该反应具有非常大的困难和挑战。

有鉴于此,太原理工大学黄伟、刘勇军等报道Zn-Ce/ZSM-5在150 ℃通过两步过程将CH4和CO2偶联生成液体产物。

主要内容

(1)

通过Zn-O-Ce的界面效应和独特的技术方法,实现了这种优异的催化活性,CH4选择性在ZnOH+位点吸附和脱氢,CO2吸附在Ce的氧空穴位点。

(2)

研究发现生成乙醇的速率与中等强度酸位点的数目和强碱性位点数目密切相关。通过原位DRIFT表征说明通过CH3*和CO2*偶联、CO*插入CH2*生成CH3COO*以及CH2CO*中间体实现C-C偶联反应,并且随后通过加氢生成乙醇。这项研究为发展CH4-CO2低温偶联制备乙醇提供帮助。

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参考文献

Yongjun Liu*, Chaoyu Zhang, Ruijia Wang, Yixiao Wu, Xueyu Zan, Shiqi Tao, and Wei Huang*, Low-Temperature Thermocatalytic Coupling of CH4 and CO2 to Ethanol over Zn–Ce/ZSM-5 by a Stepwise Technique, ACS Catal. 2024, 14, 8823–8835

DOI: 10.1021/acscatal.4c00863

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c00863




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