引发晶格氧的氧化机理对于改善OER反应催化活性非常关键，晶格氧氧化能够绕过传统吸附OER机理的局限，通过直接构筑O-O化学键的方式改善OER催化反应。

通常在高价态的过渡金属位点更有利于活化晶格氧，但是预催化剂的深度氧化具有较高的能垒。

有鉴于此，天津大学梁红艳教授等报道基于Jahn-Teller (J-T)畸变导致结构不稳定的原理，将高自旋Mn³⁺(t³_2ge¹_g)作为掺杂到Co₄N，显著改善Co₄N的电催化OER性能。

主要内容

（1）

通过原位光谱表征发现，Mn掺杂位点能够将Co₄N的表面转变为CoOOH，最后变为CoO₂。此外，通过pH影响OER催化活性、四以及铵阳离子吸附、在线电化学质谱表征¹⁸O标记的催化剂等表征技术，说明Mn掺杂到Co₄N导致表面结构重构导致晶格氧的活化。

（2）

这项工作不仅解释了J-T效应调节催化剂的结构变化，而且有助于理解催化剂的电子结构影响反应发生的路线，有助于发展能够活化晶格氧功能的新型高性能OER电催化剂。

参考文献

Jingrui Han, Haibin Wang, Yuting Wang, Hao Zhang, Jun Li, Yujian Xia, Jieshu Zhou, Ziyun Wang, Mingchuan Luo, Yuhang Wang, Ning Wang, Emiliano Cortés, Zumin Wang, Alberto Vomiero, Zhen-Feng Huang, Hangxing Ren, Xianming Yuan, Songhua Chen, Donghui Feng, Xuhui Sun, Yongchang Liu, Hongyan Liang, Lattice Oxygen Activation through Deep Oxidation of Co₄N by Jahn−Teller-active Dopants for Improved Electrocatalytic Oxygen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405839

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405839