韩布兴院士JACS:电化学合成配位数不同的Cu用于电催化还原CO2
纳米技术 纳米 2024-05-30

Cu催化剂具有优异的电催化还原CO2制备烃类化合物性能,但是控制Cu电催化还原CO2的产物分布非常困难。理论计算研究的相关结果发现Cu催化剂的配位数目(CN)对于*CO中间体的吸附影响明显,并且因此影响电催化反应的路线。

有鉴于此,中国科学院化学所韩布兴院士、康欣晨研究员、华东师范大学吴海虹教授等报道通过电化学循环伏安法(Cyc-Cu)、恒电势法(Pot-Cu)、脉冲电化学(Pul-Cu)等方法将CuO还原,合成配位数目不同的Cu催化剂,发现高配位数的Cu催化剂能够生成C2+产物,低配位数的Cu催化剂生成CH4

主要内容

(1)

发现通过恒电势法合成的Pot-Cu催化剂具有较高的配位数目,电催化生成C2+产物作为主要产物,生成C2+的法拉第效率达到82.5 %,部分电流密度达到514.3 mA cm-2

通过脉冲电化学分解生成的Pul-Cu催化剂含有低配位数,电催化还原CO2主要生成CH4,生成CH4的法拉第效率达到56.7 %,部分电流密度达到234.4 mA cm-2

(2)

通过原位XAS表征和拉曼光谱表征,进一步验证说明不同配位数的Cu催化剂产生各异*CO吸附,因此在电催化还原CO2的反应中发生不同反应路径。

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参考文献

Jiapeng Jiao, Xinchen Kang*, Jiahao Yang, Shuaiqiang Jia, Yaguang Peng, Shiqiang Liu, Chunjun Chen, Xueqing Xing, Mingyuan He, Haihong Wu*, and Buxing Han*, Steering the Reaction Pathway of CO2 Electroreduction by Tuning the Coordination Number of Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02607

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02607


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