在工业电流密度下只产生一种产物的CO2电化学还原(eCO2RR)对于可再生能源的大量储存至关重要,调节原子分散催化剂的电子结构可以有效调节速率决定步骤,以获得所需产物。近日,中国科学技术大学刘庆华、Gan Tao、中山大学深圳校区何劲夫构建了一种由单Ag原子和负载在氮掺杂多壁碳纳米管上Ag原子簇组成的混合催化剂。
本文要点:
1) X射线光电子和X射线吸收近边缘光谱表明,将Ag单原子转变为Ag团簇可以削弱Ag–N之间的电子转移,并呈现丰富的电子态。因此,正如原位同步加速器红外光谱和密度泛函理论计算所证明的那样,*COOH形成的速率决定步骤显著加快。
2) 使用该策略,在电流密度高于200 mA cm−2的情况下,从−0.3到−0.8 V的CO法拉第效率超过99%,半电池能量效率达到86%。该工作强调了一种设计协同催化剂的新方法,以实现高效的eCO2RR。
Yanzhi Xu et.al Silver Single Atoms Combined with Clusters on Carbon Nanotubes Mediates Exclusive Electrochemical CO2-to-CO Conversion Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202400143
https://doi.org/10.1002/aenm.202400143