Nature Commun:Pd催化甲烷氧化反应的机理
纳米技术 纳米 2024-06-01

Pd是性能最好的甲烷完全氧化催化剂,虽然Pd催化剂得到广泛研究,并且表现优异的催化能力,但是人们对于Pd催化剂的催化活性物种以及催化剂的动态变化情况并不完全清楚。

有鉴于此,福州大学黄兴教授、洛斯阿拉莫斯美国国家实验室Travis Jones等报道将原位TEM表征技术和近常压XPS表征技术以及DFT理论计算结合,在甲烷氧化反应条件下研究Pd纳米粒子的催化态和催化功能。

主要内容

(1)

研究发现Pd纳米粒子的尺寸、晶相构成、动态变化情况随着气相化学势的变化而改变。通过与MS表征与原位观测结合,发现催化活性态表现为Pd和PdO共存,而且Pd与PdO之间发生振荡相变。

(2)

借助DFT理论计算,作者提出可行的氧化还原反应动力学,说明催化活性与共存的Pd和PdO动态变化有关,其中含有应力的PdO对甲烷氧化反应的能量变化更加有利。

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参考文献

Yue, S., Praveen, C.S., Klyushin, A. et al. Redox dynamics and surface structures of an active palladium catalyst during methane oxidation. Nat Commun 15, 4678 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49134-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49134-y


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