王定胜&郑旭升Angew:单原子Ni-CdS/WO3光催化合成尿素
纳米技术 纳米 2024-06-03

通过光催化反应将N2和CO2耦合合成尿素是可持续的路线,但是光催化合成尿素反应的局限性在于光生电子在N2和CO2之间竞争,而且光催化合成反应难以充分利用光生空穴。

有鉴于此,中国科学技术大学郑旭升教授、清华大学王定胜教授等报道WO3和Ni单原子修饰CdS构筑的异质结光催化剂(Ni1-CdS/WO3)能够分别利用光生电子和光生空穴进行CO2和N2的转化,

主要内容

(1)

在纯H2O溶剂进行光催化转化,Ni1-CdS/WO3光催化剂在385 nm的量子效率达到0.15 %,尿素产率达到78 μM h-1,性能达到目前报道光催化合成尿素最好的一批光催化剂。反应机理研究发现N2通过光催化剂WO3上形成的空穴·OH自由基转化为NO,Ni位点在光生电子作用将CO2转化为*CO。随后生成的NO和*CO偶联生成*OCNO中间体,最后该中间体生成尿素。

(2)


这项工作说明如何合理的使用光生空穴对于光催化还原反应非常重要。

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参考文献

Yida Zhang, Yingjie Sun, Qingyu Wang, Zechao Zhuang, Zhentao Ma, Limin Liu, Gongming Wang, Dingsheng Wang, Xusheng Zheng, Synergy of Photogenerated Electrons and Holes toward Efficient Photocatalytic Urea Synthesis from CO2 and N2, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202405637

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202405637


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