将过渡金属氧化物的催化氧化活性提高并且达到贵金属催化剂的催化活性是催化领域重点关注的课题。但是，目前合成方法通常局限于控制金属位点的电子结构，并且难以将过渡金属氧化物的催化活性达到贵金属的水平。有鉴于此，吉林大学刘钢教授、吉林建筑大学初学峰博士、罗格斯大学Michele Pavanello等根据研究结果，发现调控氧中心位点的电子结构有可能取得突破预期的催化活性。作者通过调节MnO_x的顶部原子，构筑富电子的非周期性晶格氧原子，得到催化活性与担载型Pt催化剂类似的催化活性。

本文要点

(1)

球差校正透射电子显微镜表征和XAS表征结果说明修饰在Al₂O₃上面的MnO_x层顶部原子能够导致原子重排，形成非周期氧化物层。通过近常压XPS表征、原位红外表征、反应动力学、理论计算，说明原子重排形成的结构能够增加MnO_x氧原子的电子密度，将CO吸附和活化的位点从Mn转移到O原子，因此催化活性和稳定性都接近贵金属Pt的催化活性。

(2)

这项研究有助于设计电子浓度较高的催化活性位点的氧化物催化剂，从而能够深入理解如何调节催化活性位点增强催化氧化的性能。

参考文献

Tao Gan, Xin Chen, Xuefeng Chu*, Pei Jing, Shaozhen Shi, Zedong Zhang, Wenxiang Zhang, Jiong Li, Shuo Zhang, Michele Pavanello*, Dayang Wang, and Gang Liu*, “Atomic Topping” of MnO_x on Al₂O₃ to Create Electron-Rich, Aperiodic, Lattice Oxygens that Resemble Noble Metals for Catalytic Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03299

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03299