Angew:调节催化活性位点重构增强电催化尿素转化
纳米技术 纳米 2024-06-14

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目前人们开发了调节电催化剂并且构筑丰富Ni活性位点用于尿素电催化氧化的技术,但是通常的电催化反应过程中,人们为了避免尿素被高价态Ni过度氧化,通常更多的关注于生成价值比较低的氮气产物,能够避免生成具有毒性的亚硝酸盐。

有鉴于此,伦敦大学学院何冠杰教授、Ivan P. Parkin、武汉理工大学麦立强教授等提出介导策略,显著提高生成亚硝酸盐。

本文要点

(1)

这项策略使用Pt-Ni2P催化剂,电催化生成亚硝酸盐的速率达到0.82 mol kWh-1 cm-2,构筑的Zn-尿素-空气电池体系能够稳定工作66 h。当构筑膜电解槽电催化体系,能够同时制备亚硝酸盐和氢气,电流密度达到200 mA cm-2,时间达到135 h。

(2)

通过原位光谱表征和理论计算说明Ni3+催化活性位点促进尿素氧化反应的动力学,从而增强“氰酸盐”路径。进一步的研究结果说明,*NOO脱附是电催化反应的决速步。

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参考文献

Jichao Zhang, Jianrui Feng, Jiexin Zhu, Liqun Kang, Longxiang Liu, Fei Guo, Jing Li, Kaiqi Li, Jie Chen, Wei Zong, Mingqiang Liu, Ruwei Chen, Ivan P. Parkin, Liqiang Mai, Guanjie He, Regulating reconstruction-engineered active sites for accelerated electrocatalytic conversion of urea, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202407038

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202407038


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