中国科学院上海高等研究院李圣刚教授、中国石油大学蓝兴英教授、青岛科技大学何燕教授等报道DFT理论计算和微动力学模拟研究MXene担载原子分散Pt₁催化剂的CO₂丙烷氧化脱氢催化反应机理和性能。

本文要点

(1)

Pt单原子能够促进丙烷分子切断两个C-H化学键，从而通过丙烷脱氢反应直接生成丙烯(DDHP)，Pt-MXene界面能够切断CO₂分子的C-O化学键，通过RWGS反应将O*加氢生成H₂O。

(2)

通过反应速率和BEP研究说明C₃H₇*与Pt的结合强度决定丙烷脱氢（DDHP）反应的性能，MXene与O*的结合强度决定了RWGS反应性能。DDHP反应的性能与Pt单原子的d能带中心位置以及Pt₁@MXene界面的功函密切相关。微动力学建模结果显示结合在Mo₂CO₂和W₂CO₂的Pt单原子DDHP性能比Pt(111)表面更好。此外，Pt₁@Mo₂CO₂的深度脱氢反应能垒和C-C化学键裂解的能垒更高，因此Pt₁@Mo₂CO₂具有更好的耐积碳性能。这些研究结果说明，Pt₁@Mo₂CO₂具有是具有前景的CO₂-ODHP催化剂。

参考文献

Changqing Chu, Baoyu Chen, Yan He*, Guiyuan Jiang, Xingying Lan*, Shenggang Li*, Changning Wu, and Daofan Cao, CO₂-Assisted Dehydrogenation of Propane by Atomically Dispersed Pt on Mxenes，ACS Catal. 2024, 14, 9662–9677

DOI: 10.1021/acscatal.4c01473

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01473