电化学二氧化碳还原(CO2R)可以为生产燃料和化学品提供有效途径,然而,即使对于低浓度的水,竞争析氢反应(HER)也会损害CO2R的选择性。近日,芝加哥大学Chibueze V. Amanchukwu在一系列具有不同官能团和物理化学性质的非质子溶剂中调节水的溶剂化和动力学,以调节HER活性和CO2R选择性。
本文要点:
1) 作者证明,通过将水限制在强氢键网络中,可以将HER起始电位延长近1V。然后,在高达3M的水浓度下,作者使用金催化剂可以实现近100%的CO法拉第效率。
2) 此外,在弱酸性条件下,作者使用富含锌催化剂实现了近100%的CO法拉第效率,并且没有碳酸盐损失。该工作为控制水的反应性提供了重要见解,并揭示了指导电化学转化电解质设计的描述符。
Reginaldo J. Gomes et.al Modulating water hydrogen bonding within a non-aqueous environment controls its reactivity in electrochemical transformations Nature Catalysis 2024
DOI: 10.1038/s41929-024-01162-z
https://doi.org/10.1038/s41929-024-01162-z