在电催化还原CO₂反应中，人们广泛的认为Cu/Cu₂O界面发生C-C偶联反应是将CO₂转化为高附加值有机醇的可行方案，但是由于难以很好的控制含氧碳氢中间体的成键，因此通常电催化还原CO₂生成C₂₊的选择性非常有限。

有鉴于此，中国科学技术大学章根强教授报道原位电化学结构重构策略调控Cu催化位点的配位环境。

本文要点

(1)

通过在Cu/Cu₂O界面上形成低配位Cu位点产生不对称的电子结构，加快界面电荷的交换，显著增强C-C偶联反应和含氧碳氢中间体发生亲核反应*H₂CCO-CO。

(2)

Cu/Cu₂O界面的低配为Cu位点在电催化反应中生成C₂₊醇的法拉第效率达到64.15±1.92 %，能量效率达到39.32 %。在流动相电解槽中，以200 mA cm^-2电流密度进行50 h稳定性测试，法拉第效率>50 %。理论计算、同步辐射FTIR光谱、Raman光谱表征结果说明Cu/Cu₂O界面的低配位Cu有助于增强*CO覆盖度，有助于*CH₂CO和CH₂CHO中间体吸附，因此更容易生成C₂₊醇。

参考文献

Zhang, Y., Chen, Y., Wang, X. et al. Low-coordinated copper facilitates the *CH₂CO affinity at enhanced rectifying interface of Cu/Cu₂O for efficient CO₂-to-multicarbon alcohols conversion. Nat Commun 15, 5172 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49247-4

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49247-4