Energy Environ. Sci.:通过缺陷设计的 Fe2O3-CeO2 纳米异质结激活晶格氧,实现高效的电化学水氧化
Nanoyu Nanoyu 2024-06-19

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目前,阳极析氧反应 (OER) 反应迟缓是水分解制氢面临的主要障碍。铁基材料是极具前景且经济高效的 OER 电催化剂候选材料,但受限于其固有活性较低。

近日,四川师范大学Fengyu Xie,大湾区大学Wenhan Guo,北京大学邹如强教授报道了一种富含缺陷的Fe2O3/CeO2纳米异质结材料(表示为Fe2O3@CeO2-OV),将其负载到多孔泡沫镍(NF)上作为自支撑电极,用于高效的OER催化。

文章要点

1研究人员采用两步溶剂热反应合成异质结材料,然后进行额外的煅烧过程以在催化剂表面产生丰富的氧空位。衍射和微观分析表明,分层绣球花状微结构由覆盖有CeO2纳米粒子的Fe2O3纳米花组成,而X射线光电子能谱(XPS)、X射线吸收精细结构(XAFS)和电子顺磁共振(EPR)证实了额外氧空位的形成。

2XPS18O同位素标记质谱和密度泛函理论(DFT)计算相结合,验证了富含缺陷的初始结构诱导的晶格氧的参与,从而实现了从AEM到LOM的切换。具体而言,氧空位显著加强了Fe2O3基底与上方CeO2纳米颗粒之间的相互作用,增强了它们在异质结界面的电荷转移,促进了O2的解吸,从而促进了本征OER活性。所得的富含缺陷的Fe2O3@CeO2-OV表现出优异的OER性能,在10 mA cm-2时过电位低至172 mV,是已报道的Fe基催化剂中最高数据之一。更有趣的是,Fe2O3@CeO2-OV可以在317mV的超低过电位下提供1000 mA cm-2的大电流密度。在基于膜的流动池中还验证了优异的活性和稳定性,以模拟实际工业场景,证实了Fe2O3@CeO2-OV在商业应用方面的巨大潜力。

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参考文献

Qiuping Huang, et al, Activating lattice oxygen by defect-engineered Fe2O3-CeO2 nanoheterojunction for efficient electrochemical water oxidation, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE01588F

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01588f


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