电化学还原CO2生成甲酸等燃料有助于实现碳中和的目标,但是电催化还原CO2的实用面临着生成CO以及HER竞争性反应,而且目前缺少一种能够在宽pH区间工作的催化剂。
有鉴于此,温州大学金辉乐教授、王舜教授、王娟副教授等报道通过Bi2Te4O11纳米棒在CO2RR过程原位重构形成Te修饰的Bi纳米棒。
本文要点
(1)
这项研究说明Bi2Te4O11纳米棒在CO2RR反应过程中发生非常复杂的结构重构,这种结构重构过程包括三个步骤:Bi2Te4O11纳米棒的结构破坏、生成Te/Bi相、Te溶解。重构生成的Te-Bi纳米棒在CO2RR反应中表现优异的生成甲酸性能,在非常宽的pH区间(酸性、中性、碱性)内实现高活性、高选择性、稳定性。
(2)
当电流密度为300 mA cm-2,构筑的流动相电解槽在中性、碱性、酸性生成HCOOH的法拉第效率分别达到94.3 %、96.4 %、91.0 %。DFT理论计算以及原位光谱表征结果说明Te能够调节Bi位点形成缺电子态,增强*OCHO中间体的吸附,因此显著阻碍竞争的HER反应和CO副反应。这项研究说明催化剂的结构重构的重要性,而且有助于设计高活性高稳定性的CO2RR电催化剂。
参考文献
jiadong chen, tingjie mao, juan wang, Jichang Wang, Huile Jin, shun wang, The Reconstruction of Bi2Te4O11 Nanorods for Efficient and pH-universal Electrochemical CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202408849
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202408849