开发一种在分子水平上定向调节分子特定官能团的新策略是合成高价值产品的有效途径,但其仍极具挑战性。江南大学娄阳、华东理工大学王栋设计并构建了二维二硫化钼(2D MoS2)纳米片边缘锚定双Rh原子(Rh2/MoS2双原子催化剂[DAC]),通过精确操纵DMO吸附结构来提高草酸二甲酯(DMO)选择性加氢中的乙醇收率。
本文要点:
1) 综合实验和理论结果表明,Rh2原子的活性中心具有精确的金属-金属距离(3.5Å),通过两个C=O基团(距离3.1Å)实现了空间匹配的DMO吸附,显著增强了DMO活化,并通过单向活化机制驱动乙醇的合成。
2) Rh2/MoS2 DAC的周转频率(TOF)和H2/DMO摩尔比分别比报道的最佳催化剂高约19倍和低约17倍。总之,该研究为更新工业合成气DMO乙醇路线提供了应用前景。
Yi Zhao et.al Steric-confinement Rh2/MoS2 dual-atom catalyst directionally modulating adsorption configuration of ester group to boost ethanol synthesis Chem 2024
DOI: 10.1016/j.chempr.2024.06.015
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.06.015