从热力学角度来看，硝酸盐/亚硝酸盐还原反应（eNO_x⁻RR）生成氨（NH₃）比引人注目的氮（N₂）电还原更有利。迄今为止，高eNO_x⁻RR到NH₃活性仅限于强碱性电解质，而无法在经济且可持续的中性/近中性电解质中实现。

在这里，南京大学胡征教授，Qiang Wu， Lijun Yang构建了一个封装在亲水性分级氮掺杂碳纳米笼（Cu@hNCNC）内的铜（Cu）催化剂。

文章要点

1）在eNO_x⁻RR过程中，hNCNC壳阻碍了产生的OH⁻离子向外扩散，从而在内部Cu纳米颗粒周围形成了自增强的局部高pH环境。

2）实验结果显示，Cu@hNCNC催化剂在中性电解质中表现出优异的eNO_x⁻RR到NH₃活性，相当于强碱性电解质中固定在hNCNC外表面（Cu/hNCNC）的Cu催化剂，但前者的稳定性要好得多。最佳NH₃产率达到4.0摩尔/小时/克，法拉第效率高达99.7%。强碱性优势促进了Cu@hNCNC催化剂的实用性，如在等离子体驱动的N₂氧化与eNO_x−RR-to-NH₃的耦合中得到证实。

参考文献

Zhen Shen, et al, Self-enhanced localized alkalinity at the encapsulated Cu catalyst for superb electrocatalytic nitrate/nitrite reduction to NH3 in neutral electrolyte, Sci. Adv. 10, eadm9325 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.adm9325

https://www.science.org on July 13, 2024