使用可再生电能将CO2还原为CO的过程能够提供一种多功能中间体用于合成多种多样的化学品和燃料。但是经济性的规模化CO2还原为CO需要在选择性和催化活性之间权衡,因此需要人们发展和设计高效率催化剂解决权衡的局限性。
有鉴于此,电子科技大学夏川教授、大连理工大学肖建平研究员等报道Cu修饰单原子Sb和Pd构筑的催化剂能够高效率的活化和转化CO2制备CO。
本文要点
(1)
设计的三元金属单原子合金催化剂(Cu92Sb5Pd3)在中性电解液电催化还原CO2制备CO的反应中得到100 %的选择性,电流密度达到-402 mA cm-2,电流密度达到-1 A cm-2,性能超过了目前大多数报道的贵金属催化剂。催化剂在-100 mA cm-2电流密度能够长期稳定工作528 h,而且CO法拉第效率达到95 %。
(2)
原位光谱表征和理论计算研究结果说明Sb/Pd单原子和Cu载体之间存在显著电荷重新分布,而且Sb和Pd单原子能够协同的将Cu的电子结构发生移动,促进电催化生成CO,并且阻碍HER电催化反应。而且这些集体性的相互作用能够稳定催化剂。这些研究结果说明Sb/Pd掺杂Cu金属能够在温和反应条件进行CO2电解,这有助于解决大规模CO2还原制备CO的贵金属需求。
参考文献
Xue, J., Dong, X., Liu, C. et al. Turning copper into an efficient and stable CO evolution catalyst beyond noble metals. Nat Commun 15, 5998 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50436-4
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50436-4