由于析氢反应动力学上有利且容易发生过度氢化,电催化炔烃半氢化制备高产率和法拉第效率的烯烃在技术上仍然具有挑战性。
近日,湖南大学Yongwen Tan提出了一种多级纳米多孔Cu50Au50合金来提高炔烃半氢化的电催化性能。
文章要点
1)利用Operando X射线吸收光谱和密度泛函理论计算,研究人员发现Au调节Cu的电子结构,从本质上抑制H*结合形成H2并削弱烯烃的吸附,从而促进炔烃半氢化并抑制烯烃过度氢化。
2)有限元法模拟和实验结果表明,多级纳米多孔催化剂通过增强纳米孔内的电场诱导出具有丰富K+阳离子的局部微环境,加速水电解形成更多的H*,从而促进炔烃的转化。
3)结果显示,纳米多孔Cu50Au50电催化剂实现了炔烃的高效电催化半氢化,转化率高达94%,选择性高达100%,法拉第效率高达92%,且具有宽电势窗口。
该研究为高效电催化转移半氢化催化剂的合理设计提供了指导。
参考文献
Meng, L., Kao, CW., Wang, Z. et al. Alloying and confinement effects on hierarchically nanoporous CuAu for efficient electrocatalytic semi-hydrogenation of terminal alkynes. Nat Commun 15, 5999 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-50499-3
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50499-3