Formox过程(甲醇与氧气不完全氧化反应生成甲醛)是目前制备甲醛的主要方法,该过程具有高能耗的缺点。使用CO2/CO等C1原料通过电化学方式生成HCHO的技术的相关研究仍处于早期阶段,而且机理有关的研究非常罕见。
有鉴于此,巴黎西岱大学(Université Paris Cité)的Marc Robert等报道卟啉钴修饰在多壁碳纳米管(MW-CNTs)作为制备HCHO的电催化剂体系。
本文要点
(1)
CoPc修饰在MW-CNTs的电催化剂体系表现了优异的电催化制备HCHO性能,能够直接还原CO生成HCHO。
(2)
通过调节pH和电势,作者优化了制备HCHO的反应条件,电流密度达到0.64 mA cm-2(对应的法拉第效率为17.5 %),法拉第效率达到61.2 %(生成甲醇和甲醛液相产物的总效率)。此外,作者提出了还原电催化反应制备甲醛的机理。
参考文献
Ajeet Singh, Afridi Zamader, Reza Khakpour, Kari Laasonen, Michael Busch, and Marc Robert*, Molecular Electrochemical Catalysis of CO-to-Formaldehyde Conversion with a Cobalt Complex, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c06878
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06878