将多种不混溶的金属构筑高熵氧化物能够产生不常见配位结构催化活性位点。但是通常高熵氧化物的合成需要非常高的温度,这导致形成比表面积非常小的块体催化剂。
有鉴于此,清华大学王训教授、刘清达等报道在比较低的100 ℃合成高熵LaMnO3型钙钛矿-金属氧簇POM亚纳米线异质结催化剂,这种异质结催化剂由LaMnO3氧化物和POM周期性排列形成。
本文要点
(1)
作者发展的这种高熵氧化物合成方法能够在100 ℃进行,明显低于目前合成高熵氧化物所需的高温。
(2)
合成的高熵LaMnO3-POM亚纳米线催化剂在光电催化甲烷制备乙酸的反应中表现优异性能,在1 bar和25 ℃的温和反应条件产量达到4.45 mmol g-1 h-1,选择性达到>99 %。由于亚纳米线尺度具有显著的电子离域效应,因此高熵LaMnO3和POM高熵材料异质结结构能够有效的活化C-H化学键,并且稳定*COOH中间体,这有助于原位*CH3和*COOH偶联生成乙酸。
参考文献
Nie, S., Wu, L., Zhang, Q. et al. High-entropy-perovskite subnanowires for photoelectrocatalytic coupling of methane to acetic acid. Nat Commun 15, 6669 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-50977-8
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50977-8