可再生能源驱动的电催化硝酸盐转化提供了一种有前景的替代方案,可以缓解硝酸盐污染,同时收获绿色氨。但是,由于复杂的质子-电子转移过程,反应机制仍然难以捉摸,从而导致能量效率受到阻碍。
有鉴于此,浙江大学吴昂键副教授、吴浩斌副教授、严建华教授等采用Ni(OH)2作为模型催化剂来研究反应界面的动态演变。
本文要点
(1)
提出的OH循环机制涉及形成局部富集OH的微环境以促进氢化过程,并通过原位光谱和同位素标记鉴定进行验证。等离子体激活表面空位,实现了接近100%的法拉第效率。
(2)
活化界面通过增强脱羟基、水解离和OH吸附能够加快OH的循环,促进硝酸盐电还原,抑制HER反应。作者认为通过激活动态界面态可以促进电催化界面活性,提高反应效率。
参考文献
Lv, J., Cao, A., Zhong, Y. et al. Promoting the OH cycle on an activated dynamic interface for electrocatalytic ammonia synthesis. Nat Commun 15, 6675 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50988-5
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50988-5