界面物质能够在Cu催化剂表面形成局部环境,这影响了CO2电化学还原反应生成高附加值C2+产物。但是人们对于这些界面物质对于电催化反应动力学过程的影响并不是特别清楚。
有鉴于此,中国科学院化学所胡劲松研究员、东南大学凌崇益副教授等报道通过分子动力学模拟计算和有限元模拟,说明浓度比较高的界面物种(*CO、OH、K+)能够促进以为多孔界面环境有助于C-C偶联反应。
本文要点
(1)
合成了Cu-Ag串联催化剂,在中性溶液进行电催化CO2还原,C2+的法拉第效率达到76.0 %,部分电流密度高达380 mA cm-2。
(2)
通过原位Raman光谱表征验证1D多孔结构能够调节界面CO中间体和界面离子,从而增加*CO覆盖度,增加局部环境pH,增加离子场,改善CO2还原为C2+的性能。这些研究结果有助于调节界面和局部环境,进行设计和开发具有实用性的电催化剂。
参考文献
Jiaju Fu, Haona Zhang, Huitong Du, Xiaozhi Liu, Zhen-Hua Lyu, Zhe Jiang, Fanrong Chen, Liang Ding, Tang Tang, Wenlei Zhu, Dong Su, Chongyi Ling*, Jinlan Wang, and Jin-Song Hu*, Unveiling the Interfacial Species Synergy in Promoting CO2 Tandem Electrocatalysis in Near-Neutral Electrolyte, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c08844
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08844