人们认为离子强度是影响环己醇在水溶液中脱水活性的主要因素。然而,在离子强度相似但粒径不同的H-ZSM-5样品上,环己醇脱水速率的变化达到15倍。由于脱水反应速率与H-ZSM-5样品的平均粒径反比关系,说明催化位点接触的局限性。
有鉴于此,北京大学徐冰君教授等报道采用吸附和原位红外光谱(FTIR),系统的研究环己醇在H-ZSM-5中的吸附,发现离子强度不会显著影响分子筛催化环丙醇脱氢催化反应性能。
本文要点
(1)
环己醇很容易在水溶液中扩散到H-ZSM-5的孔中,而环己烯在布朗斯特酸位点(BAS)上表现出低聚趋势,因此只有一小部分BAS参与了反应。我们开发了一种程序来估算环己醇脱水中“有效”BAS的密度。当速率归一化为“有效”BAS的密度时,本研究中所有H-ZSM-5样品的环己醇脱水的一致周转频率(TOFs)为3.5×10-3 s-1。
(2)
研究结果表明,分子筛孔内的离子强度不会显著影响BAS催化环己二醇脱水反应的效率。
参考文献
Yunzhu Zhong, Hao Tian, Jiahua Zhang, Shaokun Luo, and Bingjun Xu*, Does Ionic Strength in Zeolite Pores Impact Brønsted Acid-Catalyzed Reactions?,ACS Catal. 2024, 14, 12725–12733
DOI: 10.1021/acscatal.4c01974
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01974