构筑成对原子(atom-pair engineering)以及改善单原子纳米酶催化剂的性能非常重要同时具有挑战。有鉴于此,清华大学李亚栋院士、中国科学院生物物理研究所高利增研究员、北京师范大学毛兰群教授、中国科学院宁波材料研究所田子奇研究员等报道构筑了Zn-SA/CNCl SAzyme的成对原子催化剂,这个催化剂中含有Zn-N4作为催化位点,Zn-N4Cl1作为调节位点。
本文要点
(1)
Zn-N4Cl1催化调节位点能够增强Zn-N4位点的模拟过氧化酶催化活性,因此最大反应速率、催化反应常数、催化反应效率分别比Zn-SA/CN SAzyme催化剂高346倍、1496倍、133倍。
(2)
Zn-SA/CNCl SAzyme酶在体内实验和体外实验中都表现优异的过氧化酶拟酶抑制肿瘤生长的性能。DFT理论计算结果显示Zn-N4Cl1位点能够调节Zn-N4位点上的*H2O2吸附,有助于Zn-N4位点重新暴露,因此改善催化反应速率。
这项工作展示了通过成对原子工程催化剂设计策略改善过氧化酶拟酶催化剂的设计理念。
参考文献
Wei, S., Ma, W., Sun, M. et al. Atom-pair engineering of single-atom nanozyme for boosting peroxidase-like activity. Nat Commun 15, 6888 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-51022-4
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51022-4