光驱动甲烷干法重整是具有前景的温和条件将CO2和CH4转化为高附加值合成气的技术。
但是,如何发展简单构筑原子精确结构的活性位点,并且进行稳定平衡的合成气生产仍然是个巨大的挑战。
有鉴于此,华东理工大学张金龙院士、吴仕群博士等报道空间限域策略在TiO2表面实现精确的控制Pt物种从单原子到Pt纳米簇的变化。
本文要点
(1)
由于单原子和亚纳米团簇使得非常强的金属-载体相互作用,并且通过界面电子态导致表面电荷重排。由于原子-团簇组装体具有的独特几何结构和电子性质,有助于CH4和CO2的活化,加快中间体物种的偶联,减少副反应的发生机会。
(2)
催化剂具有优异的生成合成气性能,生成合成气的速率达到34.41 mol gPt-1 h-1,具有优异的持久性,365 nm的表观量子效率达到9.1 %,TOF达到1289 h-1。这项工作有助于发展多分子催化体系的催化剂。
参考文献
Chengxuan He, Qixin Li, Zhicheng Ye, Lijie Wang, Yalin Gong, Songting Li, Jiaxin Wu, Zhaojun Lu, Shiqun Wu, Jinlong Zhang, Regulating Atomically-Precise Pt Sites for Boosting Light-Driven Dry Reforming of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202412308
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202412308