质子交换膜燃料电池(PEMFC)作为替代传统化石燃料能源转换器的可行替代品,为全球可持续发展做出了重大贡献。在PEMFC阳极,考虑到高交换电流密度,Pt/C被认为是确保氢气氧化反应(HOR)以足够快的速度发生的首选催化剂。然而,Pt/C的高性能只能在使用高纯度氢气的前提下实现。例如,在H2生产过程中存在痕量一氧化碳(一种典型的污染物)的情况下,Pt会因CO表面堵塞而严重失活。解决中毒问题需要开发抗中毒电催化剂或使用通过热催化途径获得的预纯化H2。CO中毒问题可以分别通过H2供应侧的热催化或用户侧的电催化来解决。尽管热催化和电催化之间存在区别,但这两种途径之间有很高的相似性。在本质上,这两种技术都需要降低CO与含氧中间体结合的动力学能垒。因此,桥接电催化和热催化为开发尖端催化剂以解决中毒问题提供新的见解,然而,这在催化科学中是一个尚未充分探索的前沿领域。近日,中国科学技术大学葛君杰、Wang Xian对优先CO氧化(CO-PROX)热催化剂和抗中毒HOR电催化剂的最新进展进行了综述研究。
本文要点:
1) 首先,作者讨论了热/电催化、CO氧化机制和抗CO中毒策略的差异。其次,作者根据发展时间表(纳米粒子到簇到单原子)全面总结了负载型和非负载型耐CO催化剂的进展,重点关注金属-载体相互作用和界面反应性。
2) 第三,作者阐明了耐CO电催化剂的稳定性问题和理论理解,这是合理设计高性能催化剂的关键因素。最后,作者强调了桥接热/电催化CO氧化的目前挑战,理论、材料和机制是获得更深入理解的三大武器。
Kai Wei et.al Towards bridging thermo/electrocatalytic CO oxidation: from nanoparticles to single atoms Chem. Soc. Rev. 2024
DOI: 10.1039/D3CS00868A
https://doi.org/10.1039/D3CS00868A