为了发展甲烷液相直接选择性转化为甲醇的技术，人们面临的主要挑战是甲烷转化反应过程持续生成液相氧化产物或者燃烧生成的副产物。

有鉴于此，西班牙催化与石油化学研究所M. Verónica Ganduglia-Pirovano教授、美国布鲁克海文国家实验室Sanjaya D. Senanayake教授等报道发现通过非常简单的机械研磨方法，将Pd/CeO₂催化剂修饰碳材料，得到独特的Pd-iC-CeO2催化剂，在甲烷转化反应中能够于75 ℃选择性的生成甲醇。

本文要点

（1）

在机械研磨处理过程中能够形成独特的Pd-iC-CeO₂界面结构，催化剂中的界面碳物质iC（interfacial carbon）调节金属-氧化物的界面相互作用，从而促进甲烷氧化反应和之后的过氧化物分解。因此在75 ℃进行催化反应能够以117 μmol/g的产率选择性的生成甲醇。

（2）

通过DFT理论计算，研究发现H₂O₂溶液的相互作用对于甲醇的高选择性非常重要，反应的机理为Eley-Rideal反应机理。这种独特的机理能够通过固-液-气过程将甲烷直接转化为甲醇。

参考文献

Juan D. Jiménez, Pablo G. Lustemberg*, Maila Danielis, Estefanía Fernández-Villanueva, Sooyeon Hwang, Iradwikanari Waluyo, Adrian Hunt, Dominik Wierzbicki, Jie Zhang, Long Qi, Alessandro Trovarelli, José A. Rodriguez, Sara Colussi, M. Verónica Ganduglia-Pirovano*, and Sanjaya D. Senanayake*, From Methane to Methanol: Pd-iC-CeO₂ Catalysts Engineered for High Selectivity via Mechanochemical Synthesis, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c04815

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04815