钠离子电池（SIB）在下一代储能技术中极具应用前景，但在稳定性方面面临重大挑战，部分原因是固体电解质界面（SEI）的不受控制退化。动力学蒙特卡罗（kMC）模拟非常适合提供分子尺度的见解，了解影响SIB在满充电时的SEI生长和行为。近日，卡尔斯鲁厄理工学院Ulrike Krewer将空间和时间依赖的电势纳入kMC建模，从而能够精确研究充电过程中的电化学反应性和SEI生长。

本文要点：

1) 作者使用密度泛函理论开发的碳酸盐/NaPF6电解质反应网络用于为kMC模拟提供动力。NaPF₆的分解和NaF的形成在标准条件下是不利的，这表明需要水或其他污染物来促进反应。

2) SEI主要由Na₂CO₃组成，具有低电导率的SEI表现出最理想的行为，高C速率产生更薄的SEI，其中有机物种的比例更大。该模型的结果与文献中已知的SEI行为非常吻合，并揭示了影响电池行为的基本机制。

参考文献：

Kie Hankins et.al Insights on SEI Growth and Properties in Na-Ion Batteries via Physically Driven Kinetic Monte Carlo Model Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202401153

https://doi.org/10.1002/aenm.202401153