通过可再生电能还原CO、H2O的方式制备多碳(C2+)燃料有助于缓解可持续能源存储和碳循环问题和挑战,目前电催化还原领域面临的一个重要挑战是如何制备碳数目更多的化合物(Cn, n≥3),其中调节*CO的覆盖度并且将CO参与随后的偶联反应都是关键。目前,人们发现增强*CO的吸附增强θCO并且克服C-C偶联反应能垒之间具有“跷跷板”式的关系,这个问题目前仍无法在同一个催化剂中得到解决。
有鉴于此,复旦大学张波教授、Wen Guo等通过简单的合成反应方法合成了晶格应力稳定的氮掺杂Cu催化剂,这种催化剂具有丰富的缺陷位点,并且实现了非常好的氮掺杂。
本文要点
(1)
通过低配位的位点增强θCO,并且通过压缩的晶格应力,因此显著改善氮掺杂效应,促进C-C偶联反应。
(2)
LSN-Cu在电催化反应中生成正丙醇的法拉第达到54 %,而且能量效率达到29 %。通过集成膜电极,能够在300 mA cm-2电流密度稳定的进行长达180 h的电催化合成丙醇。
参考文献
Niu, W., Feng, J., Chen, J. et al. High-efficiency C3 electrosynthesis on a lattice-strain-stabilized nitrogen-doped Cu surface. Nat Commun 15, 7070 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-51478-4