聚合物电解质被认为是实现具有更高能量密度和安全性的锂金属电池(LMB)的最实用的选择之一。然而，在机械性能不足、Li+传输动力学缓慢以及电极/电解质界面稳定性较差等方面的综合性能不令人满意，严重限制了它们的实际应用。

在此，云南大学Hong Guo提出了一种合理的分子水平设计来构建凝胶聚合物电解质(GPE)的新型聚合物框架，该框架通过结合丰富的酰氨基位点来建立具有永久化学交联和可逆氢键的微妙的分级超分子网络来实现。

文章要点

1）巧妙的网络与软链部分调节相结合，赋予GPE高度增强的机械强度和适应性柔韧性。此外，独特的聚合物骨架的参与为锂离子传输创造了快速且可逆的通道，其中酰氨基位点和整个聚合物基质的预脱溶效应做出了重要贡献。此外，形成有利的界面组成有利于双重增强的稳定界面。

2）由于加速的Li⁺传输和增强的界面稳定性的完美结合，用酰氨基官能化的GPE组装的LFP||Li电池表现出令人印象深刻的长寿命，在1 C下经过850次循环后容量保持率为96.5%，而LCO||Li电池在1 C下经过300次循环后容量保持率为96.8%。

这项研究强调了本体电解质和界面调节协同作用的重要性，并为聚合物结构的合理设计提供了新的见解，提高了所得电解质在LMB领域未来应用的竞争力。

参考文献

Jiayu Zheng, et al, Leveraging polymer architecture design with acylamino functionalization for electrolytes to enable highly durable lithium metal batteries, Energy Environ.Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE02218A