通过CO2和NO3-(UECN)的共电解进行尿素电合成,为将废CO2/NO3-转化为有价值的尿素提供了一条新途径。近日,兰州交通大学褚克、广西大学刘熙俊将锚定在富含氧空位(OV)的In2O3-x(Zn1/In2O3-x)上的Zn单原子开发为一种高活性和选择性的UECN催化剂,
本文要点:
1) 作者发现,在-0.7 V下的液流池中,尿素收率最高为41.6 mmol h−1 g−1,尿素法拉第效率为55.8%,优于之前报道的大多数UECN催化剂。原位光谱测量和理论计算揭示了In/Zn1位点和OV在通过串联催化机制促进UECN过程中的协同作用,其中Zn1-OV位点活化NO3-形成*NH2,而In-OV位点活化CO2形成*CO。
2) 此外,形成的*CO自发地从In-OV位点迁移到附近的Zn1-OV位点,然后与*NH2结合产生*CONH2,最终转化为尿素。
Ying Zhang et.al Promoting Electroreduction of CO2 and NO3− to Urea via Tandem Catalysis of Zn Single Atoms and In2O3-x Adv. Energy Mater. 2024
https://doi.org/10.1002/aenm.202402309