纳米人-Adv Mater：脉冲电催化和双活性位点促进硝酸盐和CO2制备尿素

Adv Mater：脉冲电催化和双活性位点促进硝酸盐和CO2制备尿素

纳米技术纳米 2024-08-19

构筑具有不同电子密度的双催化位点是促进NO₃^-和CO₂电催化共还原合成尿素的重要途径，但是如何构筑两个电子密度不同的催化位点具有非常大的困难与挑战。

有鉴于此，华南师范大学兰亚乾教授、吉林大学苏忠民教授、刘靖尧教授等报道通过精确控制Au掺杂Cu₇团簇结构的3D框架材料Au@cpCu₇CF，实现了精确调控电荷不均匀的分布。

本文要点

（1）

由于Au和Cu原子在Au@cpCu₇CF催化剂内周期性电荷分布，因此当周期性的施加-0.2~-0.6 V区间内的波动电势，能够高效率的进行电催化合成尿素。

（2）

与静态电催化反应效果不同（生成尿素的法拉第效率为5.10 %），脉冲过电势能够将生成尿素的法拉第效率提高至55.53 %。理论计算结果说明，-0.6 V的高过电势能够改善*HNO₂和*NH₂在Au原子上的吸附，阻碍生成副反应的路径；-0.2 V的低过电势能够导致Au和Cu位点不均匀的电荷分布，促进C-N偶联反应。

这项工作说明动态调控和不对称电荷分布对于电催化合成尿素的重要作用，有助于开发具有精确控制能力的电催化体系。