俄亥俄州立大学Anne C. Co教授、宾夕法尼亚州立大学Michael J. Janik教授等报道在传质控制条件下,使用旋转环盘电极测试Au催化剂的CO2电化学还原反应的CO分压与过电势的依赖性负分数反应级数。
本文要点
(1)
在高过电位下,由于CO在Au上的吸附增强,CO反应级数接近-1,动力学分析和密度泛函理论(DFT)模拟验证这个现象。
这项研究结果说明,即使在电化学环境中的Au等弱CO结合金属上,CO位点阻碍催化反应的现象同样非常严重。CO位点阻碍效应能够非常强的阻碍CO2RR反应产物的CO选择性。
(2)
这个研究结果有助于CO2RR反应机理的认识,包括对CO2RR的理论建模以及实际的电流密度以及较高的转化反应时,研究CO2RR活性都具有重要的帮助。
参考文献
Zhihao Cui, Andrew Jark-Wah Wong, Michael J. Janik*, and Anne C. Co*,Negative Reaction Order for CO during CO2 Electroreduction on Au,J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c06232
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06232