以单原子、团簇、纳米粒形式存在的担载金属催化剂能够分别或者协同的方式对异相催化反应产生影响。虽然人们对于这些不同催化剂物种单独起到的催化功能研究比较深入,但是由于这些催化活性物种的光电性质不同,因此通常忽略了这些不同催化物种在催化反应中的协同作用。
有鉴于此,中国科学院大连化物所王峰研究员、罗能超、里雅斯特大学Paolo Fornasiero教授等将分散的Pd1和Pd团簇修饰到CdS上,并且发现催化剂的位点在甲醇的脱氢反应中分别作为氧化位点和还原位点。
本文要点
(1)
Pd1位点能够取代CdS的Cd2+位点,从而形成能够捕获空穴的位点,并且进行甲醇氧化。
(2)
修饰Pd1和Pd团簇的CdS在甲醇脱氢催化反应中得到1.14 s-1的TOF,生成H2和HCHO的表观量子效率达到87±1 %(452 nm)。这项工作说明构筑协同催化剂能够显著改善光催化性能。
参考文献
Zhuyan Gao, Tiziano Montini, Junju Mu, Nengchao Luo*, Emiliano Fonda, Paolo Fornasiero*, and Feng Wang*, Photocatalytic Methanol Dehydrogenation Promoted Synergistically by Atomically Dispersed Pd and Clustered Pd, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c06573
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06573