通过催化剂的设计和工程化优化催化性能有助于理解催化剂在反应环境中的动态行为。有鉴于此，香港中文大学/香港城市大学刘彬教授、中国科学院大连化物所黄延强研究员、李旭宁研究员等报道通过快速的冷却淬灭进行Mössbauer谱表征，能够监控CO₂RR反应担载于SnS₂载体上的Cu单原子催化剂Cu₁/SnS₂的催化反应动态。

本文要点

（1）

通过发展的RFQ ¹¹⁹Sn Mössbauer谱表征测试发现Cu₁/SnS₂催化剂在CO₂RR电催化反应过程中动态转变为Cu₁/SnS和Cu₁/Sn，因此实现了优异的甲酸法拉第效率（~90.9 %）和高达158 mA cm^-2的电流密度。通过原位Raman光谱、原位ATR-SEIRAS光谱、原位XPS等表征技术，发现CO₂RR反应过程中，Cu₁/SnS₂的单原子Cu促进快速的还原为SnS，并且原位产生Cu₁/Sn，因此促进生成*CO₂^-/*OCHO中间体。

（2）

理论计算结果验证说明Cu₁/Sn结构在CO₂RR反应中作为活性位点，并且降低CO₂活化能垒，降低生成*OCHO中间体的能垒，因此促进CO₂转化为甲酸盐。这项研究有助于深入理解Sn催化剂的催化位点动态结构变化，为发展和增强单原子催化剂提供帮助。作者认为RFQ Mössbauer谱技术能够作为先进的光谱测试技术，从而能够在各种催化反应体系中研究催化剂的动态变化。

参考文献

Ruru Chen, Jian Zhao, Xiong Zhang, Qiao Zhao, Yifan Li, Yi Cui, Miao Zhong, Junhu Wang, Xuning Li*, Yanqiang Huang*, and Bin Liu*，Visualizing Catalytic Dynamics of Single-Cu-Atom-Modified SnS₂ in CO₂ Electroreduction via Rapid Freeze-Quench Mössbauer Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05813

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05813