正极|电解质界面在基于石榴石型固态电解质(SSE)(如Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO))的全固态锂电池(ASSLB)中起着重要作用。然而,固-固接触和化学稳定性之间的权衡导致较差的正极|电解质界面和循环性能。
在本研究中,中科大Chengwei Wang通过超快高温烧结(UHS)实现了高熵阳离子无序岩盐正极(HE-DRX)和LLZTO之间的热力学兼容性和充分的物理接触。
文章要点
1)这种方法构建了一个高度稳定的正极|电解质界面,将界面电阻降低至25 °C时的31.6 Ω·cm2,与LiCoO2|LLZTO界面相比降低了700倍。此外,保形且紧密的HE-DRX|LLZTO固态界面避免了HE-DRX在液体电解质中观察到的过渡金属迁移问题。
2)在150 °C下,ASSLB中的HE-DRX(Li|LLZTO|HEDRX)在25 mA/g时表现出239.7±2 mAh/g的平均比容量,相对于初始循环,100次循环后的容量保持率为95%——与传统液体电池在25°C下20次循环后的76%保持率形成鲜明对比。
该策略考虑了热力学和动力学原理,可能为解决基于石榴石型SSE的ASSLB中的正极|电解质界面问题开辟途径。
参考文献
Kong, X., Gu, R., Jin, Z. et al. Maximizing interface stability in all-solid-state lithium batteries through entropy stabilization and fast kinetics. Nat Commun 15, 7247 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-51123-0
https://doi.org/10.1038/s41467-024-51123-0