电催化还原硝酸盐是可持续制备NH3的途径,但是选择性制备NH3受到NO3RR过程包含多种中间体的问题以及竞争性HER副反应的问题。因此,发展高效NO3RR催化剂是至关重要的课题。
有鉴于此,国立蔚山科学技术院(UNIST)Seungho Cho教授、Ji-Wook Jang教授、斯坦福大学Thomas F. Jaramillo教授等报道由双金属羟基盐转化得到高活性的双金属催化剂。
本文要点
(1)
Cu1Co1-HDS催化剂在NO3RR电催化反应过程中发生原位结构重构,得到了Cu0和Co(OH)2的均匀分布的纳米复合催化剂。催化剂结构重组产生的Cu0能够将NO3-还原为NO2-,随后NO2-进一步在Co(OH)2位点加氢生成NH3。
(2)
均匀分布的Cu和Co催化物种能够形成尽量高的协同作用,在NO3RR电催化反应中表现优异的性能,NH3产量达到4.625 mmol h-1 cm-2,这个性能是目前NO3RR最好的。当Cu1Co1-HDS催化剂与Si太阳能电池集成,处理工业废水2000 ppm NO3-能够实现4.53 %的太阳能制氨效率。这项工作展示了优化Cu和Co的分布和组成,增强电催化合成氨的方法。
参考文献
Wonsik Jang, Dongrak Oh, Jinyoung Lee, Jongkyoung Kim, Jesse E. Matthews, Hyoseok Kim, Sang-Won Lee, Seunghyun Lee, Yi Xu, Je Min Yu, Seon Woo Hwang, Thomas F. Jaramillo*, Ji-Wook Jang*, and Seungho Cho*, Homogeneously Mixed Cu–Co Bimetallic Catalyst Derived from Hydroxy Double Salt for Industrial-Level High-Rate Nitrate-to-Ammonia Electrosynthesis, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c07061
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07061