M-N-C型单原子催化剂是高效的电催化OER电催化剂,人们通常认为分离的单原子金属是真实的催化活性位点。但是在OER电催化反应过程中配位N原子可能发生氧化结构变化,损坏M-N-C结构,产生完全不同的反应机理。
有鉴于此,天津大学史艳梅副教授等报道M-N-C材料在碱性OER电催化反应过程中发生团聚。
本文要点
(1)
通过多种表征技术说明Ni-N-C的表面配位N原子完全溶解后形成NO3-,并且在碳载体上形成丰富的O官能团,从而打破Ni-N化学键。
(2)
由于溶解-再沉积的机理和之后的氧化,独立Ni原子最后转化为NiOOH纳米簇。Fe-N-C和Co-N-C结构同样发生类似的团聚机理。这项工作有助于研究M-N-C催化剂的电催化氧化反应过程中的结构和活性。
参考文献
Shanshan Lu, Zhipu Zhang, Chuanqi Cheng, Bin Zhang, Yanmei Shi, Unveiling the Aggregation of M−N−C Single-Atom Electrocatalysts into Highly Efficient MOOH Nanoclusters during Alkaline Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413308
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413308