Nature Commun:揭示Pt催化剂的ORR和OER催化与表面氧的关系
纳米技术 纳米 2024-08-28

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通常半电池测试ORR催化反应与选择的电化学扫速有关,这限制了人们对ORR机理的理解,并且难以与Pt催化剂对比。有鉴于此,丹麦技术大学Benedikt Axel Brandes教授等报道Pt催化剂的本征催化反应动力学与表面氧之间解耦。

本文要点

(1)

研究发现表面氧的电子效应,~120 mV/dec的Tafel斜率,在900 mV的交换电流密度达到13±4 μA cm-2,活性达到7 mA/cm2。随后,作者发现这种分析能够用于表面重排、合金、担载型Pt纳米粒子等催化剂。通过这种方法能够更加深入的理解半电池和全电池测试之间的差异。

(2)

作者通过理论计算研究中间体的结合能,发现配位数高的氧原子导致表面中间体的结合能降低。最后,得出ORR和OER反应的唯象速率方程(phenomenological rate equation),发现ORR和OER反应遵循相同的反应机理。

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参考文献

Brandes, B.A., Krishnan, Y., Buchauer, F.L. et al. Unifying the ORR and OER with surface oxygen and extracting their intrinsic activities on platinum. Nat Commun 15, 7336 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-51605-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-51605-1


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