基于硫化物的溶液电池是具有前景的安全、价格便宜、高容量能量存储,但是硫化物的输出电压太低,导致难以达到高能量阴极的需要,这是因为低价态S2-/S0本征电势较低导致(E0=-0.51 V vs SHE)。
有鉴于此,复旦大学赵东元院士、晁栋梁教授等报道首次通过高价态的硫化物(S2O32-/S4O62-)实现了E0>0 V vs SHE的正向氧化还原电势。
本文要点
(1)
通过原位XAS表征、原位Raman光谱以及DFT理论计算,说明这种高价态硫化物氧化还原过程具有非常好的可逆性和动态电荷转移。
(2)
在1.4 V的高电压下,溶液相多硫化物实现了193 Ah L-1的可逆容量,寿命超过1000 h(容量保持99.6 %)。这项研究为发展高价态S电催化提供指导,为发展溶液电池开辟道路。
参考文献
Yutong Feng, Boya Wang, Wanhai Zhou, Hongrun Jin, Xiaoyu Yu, Tengsheng Zhang, Jian Zhao, Hongpeng Li, Jingwen Zhao, Wei Li, Chenyan Ma, Dongliang Chao*, and Dongyuan Zhao*, High-Valent Thiosulfate Redox Electrochemistry for Advanced Sulfur-Based Aqueous Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c10159
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10159